La storia della fondazione di questa scuola è conosciuta attraverso la narrazione orale ed i racconti della tradizione. Cio' è avvenuto in quanto non si sono salvati documenti scritti, a causa dei grandi eventi storici che ci furono nei primi anni dalla fondazione.
Prima del grande terremoto del 22 Marzo del 1881. La Scuola Primaria di San Marco a Vrontados, mantenuta con l'impegno profuso dalla Chiesa, operava privatamente nelle case private, e pertanto veniva utilizzato l'apellativo “Scuola” per ciascuna di esse in cui si insegnava. Dopo il terremoto del 1881, e fino al 1890, gli insegnanti continuarono a insegnare in case private.
Nel 1891 fu stabilita la Terza Scuola Primaria di Vrontados (San Marco), esclusivamente maschile. Fino al 1917, anno in cui furono introdotte le classi miste, i due piani della chiesa di San Marco furono usati come scuola femminile. Di entrambe le scuole il fondatore e donatore principale fu proprio la Chiesa di San Marco, e dunque la Chiesa Ortodossa. Nel passato le scuole non godettero di grande prosperitá, perchè molti studenti preferivano diventare marinai invece di studiare. La scuola cominció a essere pubblica dal 1912, subito dopo la liberazione di Chios dall'ccupazione turca. Le scuole operavano con 2 e talvolta 3 classi.
La scuola mista venne introdotta nella quinta e sesta classe dal 1917. Ma dal 1928 questo principio fu applicato a tutte le classi. Il nuovo edificio scolastico fu stabilito nel 1960 con i soldi e la gestione dei due fratelli Christoforou e Panteli Margaroni. Nel 1984 quando Mark Mennis divenne sindaco di Vrontados, il Comune acquistò il terreno adiacente per costruirvi un campo di basket e pallavolo. 
Furono anni di grandi cambiamenti a livello strutturale per l'intero edificio, di cui soprattutto si ricorda il nuovo rivestimento interno ed esterno a olio. Furono installate finestre in alluminio e fu comprata per la prima volta una nuova campanella elettrica. Tutto ciò avvenne dopo molti sfortunati tentativi delle autoritá comunali di adibire ad un uso diverso l'edificio scolastico (quale ospedale, negozio ecc.). Tutto fu finalmente pronto nel 1997, dopo un lungo periodo di stop, con l'inaugurazione del 22 di settembre di quell'anno. Nello stesso edificio venne installato il Terzo Giardino dell’Infanzia di Vrontados, nei cui locali vi è anche la sede dell'Associazione di Danza Greca " Momogeroi ".